重庆大学考研，重庆大学考研难度
有机-无机杂化金属卤化物钙钛矿的优异光电性能使其在各种光电器件中得到了广泛的应用。自从Miyasaka等人在2009年首次报道了高达3.8%的钙钛矿型太阳能电池(PSCs)以来，在PCE和稳定性方面已经取得了显著的进展。目前，有几个小组已经实现了诱人的PCE超过25%。其中，大部分工作集中在优化电子传输层(ETL)和钙钛矿层与ETL之间的界面。界面工程是减少由界面缺陷、界面残余应力和界面能级失配引起的界面非辐射复合的一种可行而有效的方法。
来自重庆大学陈江照研究员、臧志刚教授及李儒副教授等人报道了一种新颖而有效的空间位阻依赖的掩埋界面缺陷钝化和应力释放策略，该策略是通过采用一系列带有C=O官能化的金刚烷衍生物分子来修饰SnO2/钙钛矿界面来实现的。所有的改性剂都起到钝化界面缺陷、减轻界面应变和提高器件性能的作用。这些分子中的C=O与钙钛矿和SnO2之间相互作用的空间位阻是由C=O与金刚烷环之间的距离决定的，从AD、ADCA、ADAA依次递减。实验和理论证据共同证实了空间位阻相关的缺陷钝化效应和界面化学作用强度。界面化学作用强度、缺陷钝化效应、应力释放效应以及器件性能与空间位阻呈负相关。因此，ADAA修饰的器件获得了高达23.18%的引诱效率。含有ADAA的未封装器件在60℃老化1000h后仍保持其初始效率的81%。相关文章以“Revealing Steric-Hindrance-Dependent Buried Interface Defect Passivation Mechanism in Efficient and Stable Perovskite Solar Cells with Mitigated Tensile Stress”标题发表在Advanced Functional Materials。
论文链接：
https://doi.org/10.1002/adfm.202205507
图1.a)改性剂的分子结构和AD、ADCA和ADAA钝化界面缺陷的示意图。b)未经AD、ADCA和ADAA修饰的SnO2薄膜的Sn 3d和c)O 1S XPS谱。在d)2800-3000 cm-1，e)1500-1900 cm-1和f)575-825 cm-1的波数范围内的FTIR光谱。
图2. a） AD、ADCA 和 ADAA 分子的静电势 ESP 图谱。SnO2和钙钛矿平面分别与AA，AC和AD的接触界面。b） 与AD、ADCA和ADAA分子接触的FAPbI3中SnO2中的氧空位缺陷与碘空位缺陷之间的结合能（Eb）。有缺陷的 SnO2 表面 c） 无 d）和带AD、e） ADCA 和 f） ADAA 的优化结构。有缺陷的 FAPbI3 表面 g） 无 h） AD、i） ADCA 和 j） ADAA 的优化结构。
图3. a）钙钛矿薄膜沉积在具有AD，ADCA和ADAA的原始和修饰的SnO2薄膜上的XRD图案。对照组b）和改性钙钛矿薄膜的GIXRD图案与c）AA，d）ADCA和e）ADAA。f） （211） 平面的 d 间距值取决于掠入射角。
图4. a，c） PL 和 b，d） 沉积在玻璃基板上的钙钛矿薄膜的 TRPL 光谱，不带改性剂。e–h） 沉积在玻璃基板上的钙钛矿薄膜的 PL 映射图像。i–l） 纯电子器件的暗I–V曲线。
图5. a） 设备组件的能级图。b）SSPL，c）TRPL光谱和d-g）沉积在原始和改性SnO2薄膜基板上的钙钛矿薄膜的PL映射图像。h） TPC 和 i） TPV 曲线的控制和修改的 PSC. j） VOC 作为控制和修改器件的光强度的函数。k） 基于裸 SnO2 和修正 SnO2 的 PSC 的奈奎斯特图。l） 基于 AD、ADCA 和 ADAA 修改的裸 SnO2和 SnO2 在 1000 Hz 下对器件进行Mott–Schottky分析。
综上所述，本文提出了空间位阻依赖的埋界面缺陷钝化和应力释放策略，该策略是通过采用一系列带有C=O官能化的金刚烷分子(即AD、ADCA和ADAA)来修饰SnO2/钙钛矿界面来实现的。结果表明，所有金刚烷衍生物分子在钝化界面缺陷、减轻界面应变和提高器件性能方面都起到了一定的作用。这些分子中的C=O与钙钛矿和SnO2之间相互作用的空间位阻是由C=O到金刚烷环的距离决定的，从AD、ADCA、ADAA逐渐减小。本文从实验和理论上揭示了空间位阻相关的缺陷钝化效应。界面化学作用强度、缺陷钝化效应、应力释放效应以及器件性能与空间位阻呈负相关。结果表明，基于一步法和两步法的ADAA器件的PCE分别为22.83%和23.18%。经ADAA改性的器件在60℃老化1000h后，保持了原始PCE的81%，在100 mW cm−2照射1000h后，保持了原始PCE的52%。本文强调了通过调节空间位阻和界面化学相互作用强度来合理调节缺陷钝化和应力释放效果的重要性。（文：SSC）
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